Tiến bộ mới trong nghiên cứu về hiệu quả khử cacbon dioxit bằng điện xúc tác
Gần đây, nhóm nghiên cứu của Phòng thí nghiệm trọng điểm nhà nước về xúc tác thuộc Viện Vật lý hóa học Đại Liên, Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc Bao Xinhe và Vương Quốc Hùng đã đạt được tiến bộ mới trong nghiên cứu khử cacbon dioxit bằng phương pháp điện xúc tác hiệu suất cao.Các kết quả liên quan đã được công bố trên Energy Environ.Sci.
Quá trình khử xúc tác điện cacbon điôxít (CO2RR) có thể đồng thời thực hiện quá trình chuyển đổi và sử dụng cacbon điôxít và lưu trữ hiệu quả điện sạch tái tạo, có lợi cho việc xây dựng mạng lưới tái chế tài nguyên cacbon bền vững. Trong những năm gần đây, nhóm nghiên cứu đã tiến hành một nghiên cứu có hệ thống và chuyên sâu độc đáo về quá trình khử xúc tác điện cacbon theo góc độ xúc tác và đạt được một loạt kết quả nghiên cứu về chất xúc tác dựa trên nano-Pd, giao diện kim loại-oxit, v.v., cải thiện đáng kể quá trình điện xúc tác CO2. Tính chọn lọc, hoạt động và độ ổn định của quá trình khử (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).
Hợp chất kim loại chuyển tiếp-nitơ-cacbon là vật liệu xúc tác điện được kỳ vọng sẽ thay thế kim loại quý. Nhóm nghiên cứu gần đây đã tập trung vào việc chế tạo có kiểm soát các vật liệu như vậy và các tính chất xúc tác điện của chúng (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Các nghiên cứu trước đây đã chỉ ra rằng hợp chất kim loại chuyển tiếp-nitơ-cacbon có thể khử CO2 bằng cách khử điện xúc tác để tạo ra CO, nhưng khi điện thế quá mức tăng, dòng phản ứng giải phóng hydro cạnh tranh (HER) tăng mạnh, dẫn đến hiệu suất Faraday CO giảm nhanh. Đạt được mật độ dòng CO cao. Do đó, đạt được mật độ dòng CO2RR cao và hiệu suất Faradaic cùng một lúc là một thách thức quan trọng đối với hợp chất kim loại chuyển tiếp-nitơ-cacbon.
Trong nghiên cứu này, nhóm nghiên cứu đã thành công trong việc chế tạo vật liệu cacbon xốp pha tạp Ni-N được phân tán đơn bằng cách nhiệt phân bộ khung imidazole zeolit lưỡng kim kẽm/niken (ZIF-8). Tải lượng loài Ni lên tới 5,44wt%. Trên chất xúc tác Ni-N này, hiệu suất Faradaic CO được duy trì trong khoảng từ 92,0% đến 98,0% trong phạm vi điện thế rộng từ -0,53V đến -1,03V (so với RHE). Mật độ dòng điện CO tăng theo điện thế quá mức, ở - 1,03 V (so với RHE) đạt 71,5 ± 2,9 mA/cm 2 . Kết quả đặc tính hóa và các thí nghiệm so sánh cho thấy Ni-N phối hợp không bão hòa là vị trí hoạt động; các tính toán lý thuyết hàm mật độ tiếp tục cho thấy CO2RR có xác suất cao hơn HER ở vị trí NiN2V2 (V là viết tắt của vị trí khuyết). Người ta suy đoán rằng NiN2V2 có thể là bit hoạt động của CO2RR. . Do đó, sự phối hợp tải trọng cao của các vị trí hoạt động Ni-N không bão hòa đồng thời đạt được mật độ dòng điện cao và hiệu suất Faradaic của CO2RR, phá vỡ giới hạn hiệu ứng "seesawboar" của độ chọn lọc CO2RR và tốc độ phản ứng trên vật liệu composite kim loại chuyển tiếp-nitơ-cacbon.
Công trình nghiên cứu trên được tài trợ bởi Quỹ Khoa học Tự nhiên Quốc gia Trung Quốc, Chương trình R&D trọng điểm quốc gia, DMTO và các dự án thí điểm của Viện Hàn lâm Khoa học Trung Quốc.